一、有机残留物分析原理（一）有机残留物的来源考古学中的有机残留物是指保存在考古出土的各种器物或者沉积物中的，以不同形式存在的有机物，这些有机物的种类多种多样，包括蛋白质、脂肪酸、糖类、萜烯类等等。根据不同的分类方法，其分类也各不相同。按有机残留物的存在形式，分为可见残留物和非可见残留物；按有机残留物的化学性质，分为蛋白质、淀粉粒、孢粉、植物硅酸体、脂类等等。
　　人类在生产生活中，使用的各种器物，或者周围的各种遗迹、土壤和沉积物，都有可能是保存残留物的载体。例如，在器物的使用过程中，残留物通过吸附或者沉积附着的作用，进入器物的组织结构，尤其是各种具有多孔性质的器物；古代人类的农作物生产，会对土壤的原本成分造成影响，特别是肥料的使用等等。残留物的来源与人类的生产生活活动密不可分，一般是古代人类开发利用的各种资源，主要包括的是动植物资源。
　　由于这类残留物多数是生物来源的，一般来说，他们是混合物。在一定的环境条件下，残留物能够经历很长的时间，甚至能够达到地质时间尺度。一般来说残留物主要经过了形成、沉积、废弃、丢弃、埋藏和再发现等阶段，其化学成分可能也发生了不同程度的降解，也就是说，他们的化学成分要不同于其原本的成分。综上所述，要通过分析这些已经降解或者结构发生改变的混合物，确定残留物的生物来源，并且以此来推断这种生物的利用情况，是很困难的，因此必须借助生物标记物的概念来实现。
　　（二）生物标记物考古学中的生物标记物是存在于有机残留物中的，可以提供与古代人类活动有关信息的生物分子或者有机分子组合———“化学指纹图谱”。 有时，单个成分就足以确定一种有机残留物的来源，例如，植物树脂的二萜系和三萜系化合物等，如图一所示。很多时候，有机残留物来源是根据多种有机分子的特征性组合来确定的①，例如，不同比例的奇偶数正构烷烃的比例，可以确定其植物种属来源。也就是说，有的生物标志化合物是单一成分的，便可以指示其生物来源，是这种来源植物或者动物的特异性成分；而有的生物物种的生物标志化合物是一组有机分子的组合，也就是一种“指纹图谱”。
　　只有出现这种指纹图谱才能指示其来源。例如，脂肪酸是各种生物都含有的化学成分，不能仅靠其来指示生物来源，但是不同碳原子数、不同饱和程度的脂肪酸的组合，却可以指示其来源于动物或者植物，甚至可以精确到植物或动物的属。另外，稳定同位素分析也是有机残留物分析中常用的方法。通过生物标记物分子或者化学图谱和稳定同位素分析的协同效应，可以使生物标记物具有较高的特异性。植物微体化石，也是有机残留物分析的一个方面，但是由于其研究方法的差异，暂不加入本文研究的内容。
　　二、考古中有机残留物分析方法的应用残留物分析方法是二十世纪中叶在西方发展起来的一项技术，国外的研究已经比较成熟。有机残留物分析的理论和方法的研究也已经日渐完善。本文的目的不是要对有机残留物研究领域进行详细的回顾，而是对有机残留物分析方法的应用现状做一番简要考察。对考古出土的器物或者沉积物中的残留物进行有机残留物分析，是科技考古领域一个很重要的研究领域，通过对有机残留物的理化性质的分析，追踪其动物或植物的来源，可以了解古代人类的很多活动，例如饮食、医药、美容化妆等等，另外还可以对器物进行功能性研究，了解器物形制和功能的关系等等。
　　unguentarium 是一种梭形的瓶子，其目的是保存香水或精油。M.P. Colombini，G. Giachi 等人对出土于丘西社会一个贵族女性墓葬的这种瓶子做了残留物分析，得到混合物的三种成分信息，一种是植物油，还有两种植物树脂：乳香树脂和松科树脂，并且指出植物油可能是辣木油，而其原产于苏丹，所以认为可能是进口而非原产，并且不能排除这种成分是作为药膏而不是化妆品⑥。K. Kimpe，C. Drybooms，E. Schrevens 等人的研究探讨了土耳其西南部遗址 Sagalassos 出土的陶器形制与用途之间的关系，所使用的方法就是脂肪酸脂类的分析，这些方法包括高温气相色谱（HT- GC）、液相色谱 - 大气压化学电离 - 质谱法联用 （LC AP-CI- MS）、气相质谱联用（GC- MS）等，最终建立了陶器形制和功能的关系图，证明脂肪酸分析可以对陶器功能研究作出有价值的贡献⑦。2005 年美国盐湖城举办第 70 届美国考古协会年会上，组织了主题为“Theory and Practice ofArchaeological Residue Analysis”的专题研讨会，主办方在会议之前用现代陶器加工骆驼奶，来自不同国家的 11 个考古实验室采用不同的残留物分析手段分析说明该容器加工的食物种类，这些分析方法包括七种不同的稳定同位素（C/N）分析、脂肪酸、蛋白质分析，虽然这些实验室没有一个能够明确指出残留物的来源，但是结合考古学和历史学资料分析，还是可以得出较为准确的结果⑧。
　　Erika Ribechini，Francesca Modugno 等人对庞贝考古遗址出土的玻璃容器man1 - A中的有机物质进行了有机残留物分析，使用多种分析方法，包括红外光谱（FT- IR），直接辐照质谱（DE- MS）和气相色谱质谱（GC- MS）联用。样品包含含量很低的壬酸，并且同时存在一系列浓度较高的18个碳原子的羟基酸。样品中不含有甘油，说明样品在使用之前已经加工过，甘油实际上是存在于水相⑨。
　　“coupes- a’- socles”是一种有足杯，长时间以来被人们错误地认为是一种花瓶的底座，实际上它是一种仪式用具，Alexandre Lucquin，Ramiro JavierMarch，Serge Cassen 等人采用气相色谱和气相 -质谱联用的方法对这种陶制器物进行脂肪酸分析，确定了这种器物有明显的燃烧的证据，并且是植物来源的残留物：桦皮焦油，并且推测可能是燃烧产生强烈的气味用作尸体防腐⑩。Nicolas Garnier，Christian Rolando等人确定了一种对考古样品中提取的三酰甘油进行准确鉴别的方法，这种方法是基于纳米电喷射和傅立叶变换质谱的一种方法。对样品的准备过程包括研磨、提取、溶剂的选择、提取方法都是针对实验样品确定的辑讹辊。
　　国内对于考古出土器物残留物的分析研究比较晚，目前国内学者也开始开展对考古出土器物残留物的分析工作。2000~2004 年，Patrick E. Mc-Govern和张居中等对出土于河南舞阳贾湖的陶器碎片内壁残渍进行了一系列的化验分析，结果显示，这些沉淀物含有酒类挥发后的酒石酸，残留物的化学成分与现代稻米、米酒、蜂蜡、山楂以及一些古代和现代草药所含的某些化学成分相同，从而证明8600年前我国已经掌握了造酒方法，比原先认为是世界上最早的伊朗葡萄酒要早 1000 多年（McGovern P. E，Zhang J.，et al.，2004）輰讹辊。杨益民等人利用快速溶剂萃取法，从出土青铜酒器内的土壤中提取有机残留物，并做了高效液相色谱分析，发现其中含有酒石酸，表明这些青铜酒器在下葬时可能盛着酒輱讹辊。
　　虽然目前为止，有机残留物的分析的研究已经是科技考古中很重要的领域，但是对其机理机制的研究仍处在开始阶段，残留物为什么能够在一定的环境下，存在几千甚至几万年，以及什么样的环境适宜有机残留物的保存，残留物在不同的环境中的降解机制是什么，这些问题仍然需要进一步的研究来解决①。
　　三、药物残留物分析及其在考古中的应用古代人类使用的药物多以植物和动物资源为主，药物在使用过程中，会残留于各种介质中，不管是药物采集，制备，烹煮甚至人类食用后，都会残存于与这些过程相关的介质中。在药物采集加工中，药物残留物会存在于相关的容器中，例如药罐、药杵等等，人类食用之后会存留于人类的体内，死后会存在于尸体遗骸中，例如木乃伊等尸体的残骸，毛发，牙齿辊輲讹等等。总之，由于药物使用过程残留介质的多样性，考古发掘中出土的药物残留物的种类很多，根据其不同的存在形式，分为多种；一，实际存在的单味药材或者制成的药物，如各种草药及种子、药丸、药膏等辏讹辊、輴讹辊；二，残留在各种容器的可见或不可见残留物輵讹辊；三，残留在人类遗骸内的药物残留，如药物在毛发、软组织、骨骼中的的降解产物等。
　　药物的成分多种多样，分类方法也多种多样，包括生物碱、醌类化合物、黄酮类化合物等等，其分析测定的方法也各不相同。药物的鉴定通常采用的也是生物标记物或者是指纹图谱的方法。在古代很多植物就已经被用来作为药物或者是治疗方法，可以减轻疾病或者身体不适。黑种草是一种一年生植物，原产于地中海地区。几个世纪以来在中东和东南亚等地区，黑种草种子已经作为天然药物广泛地应用，无论是单独使用或者是与蜂产品结合使用，用作治疗多种急性和慢性疾病，主要是对应于呼吸系统、胃和肠道、肾、膀胱、肝功能以及循环系统和免疫系统，以及整体的健康。在黑种草的医疗用途和药理活性方面，Gilani 等人和Ramadan 等已经报道过黑种草种子的传统应用。B. Salih，T. Sipahi 等人研究了黑种草种子的古民族植物学应用。对可见的宏观残留物使用变焦体视显微镜进行了观察，确定其种类属于黑种草。
　　对保存在古代赫梯时代朝圣瓶中的黑种草的种子进行了化学性质的研究，对比了现代样品，使用乙醇和二氯甲烷采用索氏提取法进行提取，使用气相色谱质谱联用（GC- MS）的方法，结果证明古代黑种草种子和现代样品在化学成分上是相近的。还检测到峰产品的成分，例如蜂蜡和酚类抗氧化剂。虽然还没有直接的证据说明黑种草的种子是用作药用，但是结合民族学的研究，认为其在 3600 年前就表现出药用用途輶讹辊。Jan Baeten，Kerlijne Romanus，Patrick De-gryse等人，对比利时的米德尔堡的一个十六世纪城堡的考古发掘时，在一个陶制容器中发现了一种油腻的物质。
　　使用多种化学分析技术分析了这种物质的化学特性，推定其为一种药膏。使用色谱和质谱的方法分析了有机成分，使用热重分析和 X 射线荧光以及 X 射线能谱分析无机成分。有机成分约占总重量的 24%，包含蜂蜡和很低含量的甘油三酯。无机成分约占总重量的 30％，主要是钙、铅和铁。X 射线衍射证明硫酸钙（石膏）和硫酸铅是主要的矿物。结果证明这种铅膏是一种药用配方，用于治疗跌打损伤。与蜂蜡混合增加了皮肤的适应性輷讹辊。
　　距今 1700 年的希腊萨罗尼加的遗址出土了一个地位等级较高的女性木乃伊，这具尸体发现于一个罗马式的大理石石棺内，被放置于一个木质托盘中，裹着绷带，用金绣的紫色绸布覆盖，C. Papa-georgopoulou，N.I. Xirotiris 等人对其尸体的毛发、骨骼等的化学成分进行了化学分析，使用扫描电子显微镜（SEM），能量色散 X 射线（能谱）分析，气相色谱 / 质谱法（GC/MS）研究尸体组织的保存和木乃伊化的可能机制，检测出了倍半萜，三萜，二萜类化合物，它们源于松柏科和黄连木树脂，没药等香料，反映了希腊和罗马时代木乃伊的制造方法輮讹辇。
　　国内对于药物残留物的研究主要集中在考古发掘出土的药物和部分可能用作药用的器具。考古发掘出土的药物是研究中国医药学起源和发展的重要实物资料，具有非常高的学术价值。1972年初，湖南长沙东郊马王堆一号汉墓出土了一具未腐朽的女尸，墓葬中有大量保存完好的随葬物品。在这些随葬品中，发现有多个熏囊和绢袋、一个绣枕和两个熏炉，其中均装有药物。这些药物经初步鉴定，发现有辛夷、桂、花椒、茅香、佩兰等。这些药物均具有较显明的识别特征，有的仅从外部形态就可鉴别，甚至有的内部结构也清晰可见辑讹辇。
　　1973年底，湖南省博物馆又相继发掘了二号、三号汉墓，墓葬中随葬了许多珍贵的文物，其中包括十几种医药佚着和部分药物。这些佚着和药物显示了当时医药发展的水平和成就，是研究我国医药发展史的重要史料。出土的药物经鉴定，确定有三大类，即植物药、动物类药和矿物类药，共九种辏讹辊。对于研究古代人类对植物的药理药性的认识、利用的历程来说，直接的考古证据和历史文献的记录是很重要的，在很多情况下，由于时间的久远，缺乏直接的实物证据和相关的历史文献记录，因此，药物残留物分析就成了研究古代药物历史的一种重要的补充手段，药物残留物的分析方法是基于有机残留物分析方法的理论来建立的，也就是说，药物残留物分析是有机残留物分析的一个很重要的领域。一般是通过生物标记物或者化学指纹图谱来追踪残留物的植物或者动物来源，以鉴定药物的种类及其化学特性。
　　四、有机残留物分析的方法药物残留物分析的主要程序包括，样品预处理（包括切割、粉碎等）、残留物提取、分析检测。
　　（一）样品预处理传统的考古学对发掘出土的器物或者其他的遗存，如人类或动物的遗骸、植物炭化遗存等，一般都会进行预处理，以便于对这些器物或者其他遗存进行后续的整理或者保护处理。一般采用的预处理就是水洗。但是，水洗会影响或破坏其考古信息的保存，甚至带入新的污染。因此，这就要求在考古发掘中，将残留物分析纳入考古发掘的计划，尽量保存考古出土器物及遗存的原始状态，以获得最原始的相关的考古信息，对复原与之相关的古代人类的活动有重要的作用。
　　根据有机残留物的不同存在形式，有不同的处理方法。对于可见有机残留物，一般是使用手术刀，将可见部分小心的刮取，放入干净的玻璃容器，等待进一步处理。不可见的残留物是那些吸附于器物内壁深层的有机物，一般来说，表面没有附着物质。采用的方法有两种，一种是刮取内壁面的一定深度，或者将外壁面的部分或彩绘刮除，剩余部分用研钵研成粉末。对于金属器，一般采用的是直接提取的方法。
　　（二）有机残留物提取有机残留物的提取方法，通常有几种：溶剂提取法、索氏提取法、超声波提取法等。根据样品中的有机物种类，以及预期得到的残留物，选取不同的提取方法。有机残留物提取都是采用溶剂提取的原理，即“相似相溶”。因此选用的溶剂不同，提取所得的样品残留物种类也不同，一般选用氯仿、甲醇、乙醇等常用的有机溶剂，或者混合有机溶剂。
　　例如，提取脂肪酸，主要使用的就是氯仿和甲醇的混合溶剂④，设定的溶剂体积比也各不相同。一般而言，残留物中的有机物的含量不会太多，属于微量成分提取，所以一般采用索氏提取法或者超声波辅助提取的方法。提取方法如下：
　　1. 将预处理过的样品放入滤纸，包好，加入一定量的有机溶剂，索氏提取 48h ，或者在超声波辅助下提取 30min~60min，过滤，将滤液转入另一个锥形瓶。
　　2. 使用旋转蒸发仪浓缩，将滤液浓缩至1- 2ml。或者采用氮气吹扫，浓缩样品至 1~2 ml。待测。
　　（三）分析检测有机残留物的分析检测方法有多种多样，根据不同的检测要求选用不同的检测方法，一般而言，多数采用的方法包括：能量色散 X 射线显微分析、傅立叶红外光谱分析、气相色谱 / 质谱联用分析、热裂解—气相色谱 / 质谱分析等。
　　五、有机残留物研究工作展望国外对于有机残留物研究，无论是对埋藏学的研究或者是方法学的研究和应用，都已经比较成熟，而我国这方面的研究尚处于起始阶段，并且存在一定的困难。这些困难是多方面的，首先是在考古发掘中缺少对残留物分析工作的重视，未将残留物分析纳入考古调查与发掘的程序中，丢失了残留物所保存的那部分珍贵的考古学信息；其次是对残留物的产生、保存与埋藏机制的研究，尚处于空白。
　　因此，对于今后的工作来说，要重视对各种有机残留物在不同的埋藏环境、不同的时间尺度内的降解机制和降解程度的研究，这是一项基础性的研究。同时，模拟实验的方法也是其中一种重要的研究手段。另外，对于有机残留物研究的实际案例应用，也就是对于考古出土的各种遗物以及可能残存于其中的各种有机残留物的研究，也是目前科技考古领域的一个值得重视的课题。
　　我们现在的研究就是对考古发掘出土器物的药物残留物进行研究，试图根据药物残留物的种类，确定该有机残留物的来源，进一步确定药物的种类，以此来研究药物的利用与发展的历史。由于各种药物有效成分的差异，所采用的提取和鉴定方多维视界·1 62·法也不尽相同，初步采用的方法也是基于生物标记物的理论，与现代样品做对照，根据其化学成分指纹图谱来确定药物种类。另外，由于埋藏过程时间久远和埋藏环境的影响，药物的化学成分会发生变化，因此，必须考虑到各种药物的有效化学成分的降解与氧化分解。
　　有机残留物研究是科技考古领域的一个重要的方面，对于各种考古信息的重建与获得都有一定的作用。药物残留物分析是有机残留物分析领域的重要方面，通过相应的提取分离和鉴定方法，检测相关的药物有机物种类，追踪药物的动植物来源，以及相关载体如陶器、石器、铜器等的医药功用，对于揭示古代人类对于药物利用状况，阐释古代人类对药物的药理药性的认识，重建古代人类的各种医疗活动等都可起到重要的作用。

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